Angelo Villari a remporté le premier prix au concours international "Simone Alaimo, il Bel Canto" (2010) et a été finaliste au Festival Lyric Contest Puccini à Torre del Lago et il a remporté le rôle de Il Duca de Mantoue à Rigoletto à l'occasion de le Concours "Il Bel canto nella Valle dei Templi" à Agrigente (Sicile).
Au début de sa carrière, il est interprète dans des opéras aussi variés que Il filosofo di campagna de Galuppi, L'oca del Cairo de Mozart, Le convenienze ed inconvenienze teatrali de Donizetti et Mosè in Egitto de Rossini. En 2007, il a chanté dans le Luisa Miller de Verdi sous la direction de Donato Renzetti au Festival Verdi de Parme et au Teatro Regio. Il a participé aux Scènes du Faust de Goethe de Schumann, à Il Corsaro et à Lucia di Lammermoor.
Actif aussi du côté des concerts, il interprète le Requiem de Verdi et la Petite Messe Solennelle de Rossini à Tivoli. Parmi les rôles qu'il a incarnés, il faut mentionner Canio dans I Pagliacci, Turiddu dans Cavalleria Rusticana, Cavaradossi dans Tosca et Alfredo dans la Traviata. Angelo Villari a également joué Cavalleria Rusticana à Lecce et au Teatro Argentina à Rome, dans I Pagliacci à Malte, dans Attila (Foresto) à Rovereto, dans Madame Butterfly à Lübeck et Il Trovatore à Bergame.
Il a récemment eu un succès retentissant en chantant le rôle principal de I Shardana d'Ennio Porrino au Teatro Lirico de Cagliari, dirigé par Anthony Bramall dans une nouvelle production de Davide Livermore (DVD de Dynamic). Angelo Villari a ouvert le 40ème Festival à Martina Franca en incarnant le rôle principal de ténor dans La Donna Serpente de Casella, dirigé par Fabio Luisi, pour lequel il a été très acclamé (DVD Bongiovanni). Il a ensuite interprété Maurizio dans Adriana Lecouvreur pour le Circuito Lirico Lombardo (à Côme, Pavie et Crémone) et Pinkerton dans Madame Butterfly. En 2015, il a chanté le rôle-titre exceptionnellement exigeant de Guglielmo Ratcliff de Mascagni au Wexford Festival Opera sous la direction de Francesco Cilluffo, et a été à nouveau acclamé par la critique internationale (CD RTE Lyric).
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